科大人《自然》四连珠!吴立恒纳米三维超晶格

中国科大新创基金会   2017-08-13 17:42

8月10日“潘建伟三箭齐发”重磅新闻刷屏,继一月之前登《Science》之后,潘之队连登两篇《Nature》引爆中国。当天,9200杨兰率领中国科大小鲜肉组成“兰之队”同样刊文《Nature》。但这不是故事的全部,中国科大人吴立恒(0514)同一天刊登《Nature》!

科大人《自然》四连珠!吴立恒纳米三维超晶格

8月10日出版的顶尖学术杂志《Nature》(《自然》杂志)封面。当天,中国科大人作为通讯或第一作者在《自然》发表重要论文四篇。

这项工作利用原位同步辐射X射线小角散射观察纳米晶体高温合成过程中的自组装行为。

非极性溶液中胶体法合成纳米晶体被广泛用来制备尺寸、形貌和组分可控的纳米晶体。这些纳米尺度的结构单元,如同原子或分子一样,可以用来构筑更复杂的有序的超结构,又称“超晶格”。这种用小结构单元构筑更大的超晶格的方法被称作“自下而上”的组装。组装而成的超晶格具有独特于单个纳米晶体的特殊的物理和化学性质,在磁性、电子器件和催化领域有广泛的应用前景。目前的组装方法主要通过精确控制纳米晶体溶液挥发,或者在溶液中添加非溶剂而使纳米颗粒缓慢组装,或者利用DNA修饰纳米晶体表面并诱导它们组装成超晶格。但这些方法非常缓慢且条件十分苛刻。

斯坦福大学研究团队利用原位X射线散射技术在研究钯纳米晶体合成过程中,意外发现当钯纳米晶体(一种贵金属纳米晶体,是很重要的催化材料)尺寸大于5纳米时,溶液中的纳米颗粒几秒钟内迅速组装成面心立方堆积的三维超晶格。有趣的是,超晶格里的单个纳米颗粒在有多余的合成前驱体情况下,还可以继续长大。这与传统的纳米合成过程中,纳米颗粒均匀分散在溶剂相有很大不同。这种组装过程迅速,而且在很高的温度下发生(大于230摄氏度)。这与传统的低温组装过程也大相径庭。进一步的实验表面这种高温快速组装过程广泛存在于不同的纳米体系里,比如磁性铁纳米颗粒和半导体碲化铅纳米晶体的合成过程中。而且改变纳米晶体表面的配体(有机小分子覆盖在晶体表面)可以改变这种组装行为,甚至可以控制超晶格的结构得到立方密堆积晶格。

实验结果表明,纳米晶体必须达到一定的尺寸,这种快速组装行为才会发生;而且晶体的表面配体的浓度对组装行为也至关重要。他们利用热力学模型模拟了两个纳米晶体之间的相互作用,发现纳米晶体之间的相互作用不能太强也不能太弱。晶体之间的吸引力和表面配体之间排斥力引发的相互作用最终使得两个纳米晶体能够聚集到一起并形成规则有序的超结构。而且热力学模型能够成功预测其他纳米颗粒的组装尺寸。这项研究不仅给液相合成纳米晶体一种崭新的认识,而且对于利用纳米晶体快速构筑超晶格结构提供了新的视角。

吴立恒校友简介

科大人《自然》四连珠!吴立恒纳米三维超晶格

吴立恒2009年毕业于中国科学技术大学材料科学工程系。2015年9月毕业于布朗大学。2015年11月开始在Stanford University 和SLAC National Accelerator Laboratory担任博士后研究员。

纳米晶体高温结晶成三维超晶格

在合成构建多级纳米结构过程中,现有的思想主要分“自下而上”和“自上而下”两个原则,前者即是将一些简单的、较小的结构单元通过弱的相互作用自组装形成较大、较复杂的结构体系,而胶体纳米晶体结晶化成超晶格是“自下而上”合成思想的典型代表,通过该方法合成的“超材料”具有许多自发的优异特性。通过精确控制单个纳米晶体的尺寸、形状和组成,可以制备得到多样化的单组分或多组分的超晶格材料。目前,制备纳米晶体超晶格主要通过精确控制溶剂蒸发、不稳定化的组装过程或DNA引导结晶。其中,纳米晶体溶液的缓慢溶剂蒸发过程或冷却过程是成功的结晶过程的关键因素。

近日,美国SLAC国家加速器实验室Christopher J. Tassone和斯坦福大学Matteo Cargnello(共同通讯)在Nature发表了“High-temperature crystallization of nanocrystals into three-dimensional superlattices的文章(第一作者为中国科学技术大学校友吴立恒)。研究人员报道了高温条件下的胶体合成期间,微米尺寸的面心立方三维纳米晶体超晶格的快速增长。同时,由于超晶格模板导致的晶格膨胀和精确纳米晶体尺寸控制,研究者利用原位小角度X射线散射观察了晶格内单个纳米晶体的连续生长过程。热力学模型表明:由纳米晶体表面覆盖的配体和纳米晶核尺寸引起的平衡相互作用力(包括吸引力和排斥力)是最终结晶的原因。另外,可以通过控制颗粒间的相互作用形成不同的超晶格结构,例如六方密堆积晶格。此外,各种纳米晶体系统合理组装成新型材料后不仅有助于基础研究,还有助于其进一步在磁学、电子学和催化领域的实际应用。

科大人《自然》四连珠!吴立恒纳米三维超晶格

图1 钯纳米晶体及其超晶格的表征

科大人《自然》四连珠!吴立恒纳米三维超晶格

图2 使用不同的酸配体形成的钯超晶格纳米晶体

科大人《自然》四连珠!吴立恒纳米三维超晶格

图3 结晶过程中颗粒间的相互作用表征

科大人《自然》四连珠!吴立恒纳米三维超晶格

图4 加热-冷却循环期间,超晶格的可编程结晶-溶解-再结晶过程表征

文献链接:(Nature, 2017, DOI: 10.1038/nature23308)

来源:本新闻后半部分来自《材料人》

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